Na madrugada do dia 1º de abril de 1964, Jango voltou para Porto Alegre e foi para a casa do comandante do 3º Exército, escoltado pela companhia de guarda. Reuniu-se com Brizola e, após ficar sabendo de uma série de más notícias, teve uma crise de choro. Brizola sugeriu um novo movimento de resistência, mas Goulart não acatou para evitar “derramamento de sangue” (uma guerra civil). De lá, ele voou com o general Assis Brasil para a Fazenda Rancho Grande, em São Borja, onde estavam sua mulher e filhos. Com eles, tomou um avião rumo a um rancho às margens do rio Uruguai. Aconselhado por Assis Brasil, Jango traçou o caminho de fuga do Rio Grande do Sul e escreveu uma nota ao governo uruguaio pedindo asilo.
No dia 2 de abril, apesar de Jango ainda se encontrar em território nacional, o Congresso Nacional declarou a vacância da Presidência da República, entregando o cargo de chefe da nação novamente ao presidente da Câmara dos Deputados, Ranieri Mazzilli. No dia 10 de abril, João Goulart teve seus direitos políticos cassados por 10 anos, após a publicação do Ato Institucional Número Um (AI-1).
João Goulart morreu, oficialmente, vítima de um ataque cardíaco, no município argentino de Mercedes, Corrientes, em 6 de dezembro de 1976.
Existem, contudo, suspeitas por parte de familiares, colegas de política e outras personalidades de que João Goulart tenha sido assassinado por agentes da Operação Condor. Por decisão da família, não foi realizada autópsia em seu corpo antes do sepultamento.
No dia 6 de dezembro de 2011, 35 anos após o ocorrido, a Justiça Argentina abriu inquérito para elucidar lacunas que ainda persistem no inquérito civil que tramita na Procuradoria da República no Rio Grande do Sul. O procurador, Ivan Cláudio Marx, entrou com o pedido porque o inquérito criminal que tramitava no Brasil foi arquivado por decisão da Justiça, que acolheu a argumentação da procuradora responsável, que alegava que o fato já havia prescrito e que a lei de anistia sepultava qualquer investigação sobre as mortes ocorridas durante a ditadura militar brasileira (1964-1985). Segundo o procurador, a Argentina tem atribuição para investigar o caso, pois a morte ocorreu lá, acrescentando que a Suprema Corte Argentina declarou serem imprescritíveis os crimes cometidos durante as ditaduras no Cone Sul.
A morte do ex-presidente João Goulart, é retratada na série La Muerte de un Presidente, do cineasta Maximiliano González.
A produção trata dos dias finais no exílio de Goulart em sua estância em Mercedes, na Argentina, e das controvérsias sobre se sua morte teria sido provocada por um envenenamento, como parte da Operação Condor, que produziu diversos assassinatos entre líderes de esquerda no Cone Sul. São seis capítulos, com a participação do ator Hugo Arana e o jornalista e historiador gaúcho Juremir Machado. A série está disponível no canal do Youtube do diretor. Link a seguir.